伟德国际(bevictor·1946)源自英国官方网站-随着电子设备不断微型化，高效散热材料的需求日益迫切。聚合物材料因其优异的电绝缘性和易加工性而广泛应用于电子器件，但大多数聚合物的热导率极低，严重限制了其在热管理领域的应用。理论上，高度有序的聚合物晶体具有卓越的本征热输运性能，然而实际制备的聚合物晶体由于表面存在无定形折叠链区域以及纳米级厚度，其热输运特性如何变化一直是未解之谜。

　　近日，浙江大学王伟烈副教授、李寒莹教授通过创新的多层堆叠策略，成功测量了厚度仅12纳米的聚乙烯片晶的跨平面热导率。研究发现，这种超薄聚合物晶体的热导率高达4+13-2W/m·K，比常规半结晶聚乙烯高出一个数量级，是目前报道的纳米级厚度介电材料中的最高值。研究团队通过声子Wigner输运方程计算和分子动力学模拟揭示了声子边界散射对热输运的主导作用，并阐明了表面无定形区域对热导率的影响机制。相关论文以“Ultrahigh Thermal Conductivity in a 12-nm Polymer Crystal Limited by Boundary Scattering and Surface Amorphization”为题，发表在

　　为了解决单层超薄聚合物晶体难以测量热导率的问题，研究团队开发了PDMS辅助干法转移技术，成功实现了多层聚乙烯片晶的无损堆叠（图1d）。通过频率域热反射技术测量不同层数样品的相位滞后数据（图1e,f），研究团队获得了总热阻与层数的线b），从而成功解耦出聚合物的本征热导率和界面热导。图1a展示了聚乙烯片晶的结构示意图，其中聚合物链垂直排列并在上下表面随机折叠形成无定形区域。图1b的光学图像显示了研究制备的高质量聚乙烯片晶，横向尺寸可达数十微米。图1c的灵敏度分析表明，多层堆叠策略使有效热导率的测量灵敏度提高了整整一个数量级。

　　图1 多层单晶堆叠策略克服灵敏度限制。 (a) 聚乙烯片晶紧密折叠链的示意图。从面内和跨平面视角放大的晶格结构视图。(b) 聚乙烯片晶的顶部光学图像。(c) 在典型调制频率下，相位滞后对有效热导率(κₑff)和聚乙烯片晶κz的灵敏度分析，假设κz为5 W/m·K，hAP(PA)为45 MW/m²·K，hPP为100 MW/m²·K。插图为κₑff和总热阻Rₜₒₜ的公式。(d) 多层聚乙烯片晶堆叠方法示意图。金夹层结构的(e)单层和(f)n层聚乙烯片晶的FDTR测量示意图，图中显示了相应的热阻分量。其中L为单层厚度，κz为跨平面热导率，hAP、hPA和hPP分别为金与聚乙烯片晶、聚乙烯片晶与金、以及聚乙烯片晶之间的界面热导。

　　通过对1至4层聚乙烯片晶的FDTR测量（图2a），研究团队获得了总热阻与层数的完美线b）。为了确定金电极与聚合物之间的界面热阻，研究团队制备了不同厚度的半结晶聚乙烯薄膜作为参考样品（图2c），并通过线性拟合得到界面热阻值为44.5±2.1 m²K/GW（图2d）。结合两组实验数据，研究团队确定了聚乙烯片晶的跨平面热导率为4+13-2W/m·K（图2e），远高于其他纳米级介电材料（图2f），展示了聚合物晶体在纳米尺度同时实现电绝缘和高效散热的独特优势。

　　图2 解耦多个热输运特性。 (a) 1至4层聚乙烯片晶的FDTR典型相位滞后数据及其拟合曲线。(b) 总热阻(Rₜₒₜ)与聚乙烯片晶层数(n)的线性拟合。误差棒表示从不确定性分析获得的标准差。(c) 不同厚度半结晶聚乙烯薄膜的FDTR典型相位滞后数据及其拟合曲线。(d) 半结晶聚乙烯薄膜总热阻与厚度的线性拟合。误差棒表示从不确定性分析获得的标准差。(e) 根据(b)中获得的斜率和截距值绘制的κz与(1/hAP+1/hPA)的关系曲线。阴影区域表示(b)中确定的斜率和截距的不确定性。为获得κz的最佳估计值，从半结晶聚乙烯样品独立测量了(1/hAP+1/hPA)项并代入方程(5)。黑色虚线/hPA)和κz的不确定性。使用晶体聚乙烯[MD (c)]的MD模拟得到的(1/hAP+1/hPA)和κz值以洋红色圆圈标出。误差棒表示五次独立运行的标准差。(f)文献中薄介电薄膜κz的比较，包括聚合物、无机物和纳米复合材料。误差棒表示(e)中确定的κz的上下限。

　　声子Wigner输运方程计算揭示了聚乙烯晶体热输运的物理机制（图3）。研究表明，理论预测的块状聚乙烯晶体热导率高达145 W/m·K，但当晶体厚度减小至12纳米时，热导率急剧下降至15.2 W/m·K（图3a），这与分子动力学模拟结果(19.5 W/m·K)基本吻合。图3b显示，块状聚乙烯的热导率主要来自12-15 THz频率范围的声子模式，而低频模式（约3 THz）尽管具有很高的群速度（图3d），但由于其散射率极高（图3e），对热导率的贡献仅有10%。在12纳米厚晶体中，边界散射率超过了三声子散射率（图3e），使得平均自由程大于10纳米的声子贡献被显著抑制（图3c），导致热导率大幅下降。

　　图3 声子边界散射效应。 (a) 使用WTE和NEMD计算的不同厚度晶体聚乙烯的κz。红色星号表示图2e中测得的κz。误差棒表示图2e中确定的κz的上下限。(b) 块状晶体聚乙烯（红色）和12纳米厚晶体聚乙烯（蓝色）的频率依赖累积κz。(c) 块状晶体聚乙烯（红色）和12纳米厚晶体聚乙烯（蓝色）的平均自由程依赖累积κz。(d) 块状晶体聚乙烯（红色）和12纳米厚晶体聚乙烯（蓝色）的声子群速度与声子频率的关系。标记面积表示对热导率的贡献。(e) 12纳米厚晶体聚乙烯的三声子散射、声子-同位素散射和声子-边界散射的散射率。

　　为了更真实地模拟聚乙烯片晶的实际结构，研究团队构建了具有无定形表面的晶体模型（图4a,b）。研究发现，当表面无定形区域占总厚度10-25%时，随着环状链接枝密度从50%降低到28%，模拟得到的热导率逐渐接近实验测量值（图4c）。结构分析表明，较低的接枝密度导致更无序的状态，具有更低的质量密度和更短的持续长度，从而显著降低热导率。这一发现揭示了为什么完美晶体模型的模拟值高于实验测量值——实际聚合物晶体表面的无定形区域是导致热导率降低的关键因素。

　　图4 无定形表面的影响。 (a) 晶体聚乙烯的原子模型和(b) 具有无定形表面的晶体聚乙烯的NEMD模拟原子模型，(La,1+La,2)/L = 10%~25%。(c) 具有无定形表面的晶体聚乙烯的模拟κz。使用了四种不同的环接枝密度(28%-50%)与无定形长度百分比的关系。误差棒表示从三个退火结构计算的标准差。单晶聚乙烯[MD (c)]的模拟κz由箭头标出。实验测得的κz由虚线表示。

　　这项研究不仅首次实验证实了超薄聚合物晶体可实现高热导率，还深入阐明了纳米尺度下边界散射和表面结构对热输运的调控机制。研究结果表明，通过优化聚合物晶体的表面结构，可以进一步提升其热输运性能，为开发兼具优异电绝缘性和高效散热能力的聚合物材料提供了新思路。这种12纳米厚的聚合物晶体在微电子器件散热、柔性电子和热界面材料等领域具有广阔的应用前景，有望推动下一代高集成度电子器件的热管理技术发展。

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